отходов
В настоящее время с целью предупреждения загрязнения окружающей среды радионуклидами допускается сброс отходов с такой активностью, уровень которой предупреждает возможность поступления в организм человека искусственных радионуклидов в количестве, превышающем предел их годового поступления для отдельных лиц из населения или предел дозы внешнего облучения от присутствия в воздухе радионуклидов аргона, криптона, ксенона и короткоживущих изотопов углерода, азота и кислорода.
К радиоактивным отходам относятся растворы, изделия, материалы, биологические объекты, содержащие радионуклиды в количестве, превышающем величины, установленные действующими санитарными правилами (СПОРО-2002) и не подлежащие дальнейшему использованию. К радиоактивным отходам относятся также отработавшие источники ионизирующих излучений.
Радиоактивные отходы по агрегатному состоянию подразделяются на жидкие, твердые и газообразные.
Жидкие радиоактивные отходы — органические и неорганические жидкости, пульпы и шламы, не подлежащие дальнейшему использованию, в которых суммарная объемная активность радионуклидов более чем в 10 раз превышает значения, приведенные в
приложении НРБ-99/2009.
Твердые радиоактивные отходы — отработавшие свой ресурс радионуклидные источники, не предназначенные для дальнейшего применения материалы, изделия, оборудование, биологические
объекты, а также отвержденные жидкие радиоактивные отходы, в которых удельная активность радионуклидов превышает минимально значимую удельную активность, приведенную в приложении НРБ-99/2009. При неизвестном радионуклидном составе твердые отходы считаются радиоактивными, если их удельная активность более
• 100 кБк/кг — для β-излучающих радионуклидов;
• 10 кБк/кг — для α-излучающих радионуклидов;
• 1 кБк/кг — для трансурановых радионуклидов.
Газообразные радиоактивные отходы — не подлежащие использованию радиоактивные газы и аэрозоли, образующиеся при производственных процессах.
Радиоактивные отходы с известным радионуклидным составом подразделяют по удельной (объемной) активности на 3 категории.
Классификация жидких и твердых радиоактивных отходов представлена в табл. 54.
Таблица 54. Классификация радиоактивных отходов
γ-Излучающие отходы неизвестного состава считаются радиоактивными, если мощность поглощенной дозы у их поверхности (0,1 м) превышает 0,1 мГр/ч над фоном.
Для предварительной сортировки твердых отходов рекомендуется использовать уровень радиоактивного загрязнения (табл. 55) и мощность дозы γ-излучения на расстоянии 0,1 м от поверхности:
• низкоактивные — 0,001 до 0,3 мГр/ч;
• среднеактивные — от 0,3 до 10 мГр/ч;
• высокоактивные — более 10 мГр/ч.
Таблица 55. Классификация РАО по уровню радиоактивного загрязнения, част/(см2-мин)
На объектах, где ведутся работы с радионуклидами, разрешается удалять вентиляционный воздух без очистки, если его активность на выбросе не превышает ДОАнорм для воздуха рабочих помещений. При этом уровень внешнего и внутреннего облучения отдельных лиц из населения не должен превышать предела дозы, установленного для этой категории населения.
Удаляемый из укрытий, боксов, камер, шкафов и другого оборудования загрязненный воздух должен подвергаться перед выбросом в атмосферу очистке на эффективных фильтрах. При работах I и II классов, когда суммарная активность удаляемых газов и аэрозолей может достигать значительного уровня, предусматриваются, кроме фильтров, выбросные трубы, высота которых должна обеспечивать снижение загрязнения атмосферного воздуха до величин, не превышающих ДОА для населения и пределов доз внешнего и внутреннего облучения этой категории населения, предусмотренных НРБ-99/2009.
В том случае, когда выполнить указанные выше условия невозможно, отходы, содержащие радионуклиды, должны быть пере- работаны таким образом, чтобы их радиоактивность была снижена до требуемого уровня.
Единственным окончательным решением проблемы отходов является полный естественный распад содержащихся в них радиоактивных продуктов. Методы, которые применяют при переработке отходов, можно условно разделить на две категории.
К I категории относится выдержка-хранение отходов в условиях, обеспечивающих абсолютную безопасность для здоровья людей до тех пор, пока все или почти все радионуклиды не распадутся.
Выдержка во времени — уникальный способ снижения активности отходов. Обычно при наличии в отходах смеси радиоактив- ных элементов максимальный срок выдержки устанавливают по изотопу, имеющему наибольший период полураспада, а сам срок принимают равным 10 периодам полураспада (например, для отходов, содержащих 131I, 82 дня). За это время существенно снижается удельная активность отходов (примерно в 1024 раза), почти всегда обеспечивающая возможность последующего их выпуска в хозяйственно-фекальную канализацию (при жидких отходах). Твердые отходы, уровень активности которых при хранении снижается до допустимых величин, в дальнейшем удаляют, как обычный мусор. Если присутствуют долгоживущие изотопы, то отходы необходимо хранить в течение многих лет в герметичных контейнерах, снабженных защитой. Поскольку такое хранение возможно только при больших экономических затратах, а количество отходов достигает значительного объема, этот метод требует предварительного извлечения радионуклидов из отходов, их концентрирования с помощью различных способов и последующего надежного хранения концентратов.
Метод, относящийся ко II категории, предусматривает разбавление при малом объеме и низкой удельной активности отходов до ничтожно малого уровня активности, не представляющего опасности для здоровья населения. Кроме того, этот способ пригоден при наличии реальных условий для разбавления. Однако хотя этот метод и привлекает своей простотой и дешевизной, он часто неприменим на практике, особенно для высокоактивных и средне- активных отходов. Так, например, для разбавления до допустимого уровня активности 1 м3 жидких отходов при их активности по 131I, равной 0,74 МБК/л, требуется около 10 000 м3 воды. Понятно, что в подобных случаях метод разбавления неэффективен.
В зависимости от агрегатного состояния радиоактивных отходов применяют различные способы их переработки.
Методы обезвреживания удаляемых в атмосферу выбросов, содержащих радионуклиды
Для очистки воздуха от радиоактивных газов и аэрозолей чаще всего рекомендуются следующие способы:
• фильтрация на тонковолокнистых полимерах в виде тканей (для аэрозолей);
• фильтрация на насадочных фильтрах (для аэрозолей);
• абсорбция растворами;
• абсорбция газов на твердых сорбентах;
• выдержка во времени.
Учитывая малый размер радиоактивных аэрозолей, для их извлечения из газовых потоков обычно применяют фильтрацию на тонковолокнистых полимерах с высокой эффективностью с помощью рамочных фильтров, снабженных тканями ФПП или ФПА.
Ткань ФПП представляет собой слой ультратонких волокон перхлорвинила, нанесенный на марлевую основу; ткань ФПА состоит из ультратонких волокон ацетилцеллюлозы. Ткань ФПП выдерживает температуру газового потока не более 60 ?С, она устойчива к воздействию кислот, щелочей, разрушается маслами и некоторыми органическими растворителями: хлорированными углеводородами, ацетоном и др. Ткань ФПА выдерживает темпера- туру до 150 ?С, устойчива к действию органических растворителей типа пластификаторов, разрушается под действием кислот, щелочей, ряда органических растворителей типа дихлорэтана, ацетона.
В зависимости от диаметра волокон ткани маркируют, например ткани ФПП-15, ФПА-25 и др. Цифра, стоящая после ее названия, указывает диаметр волокон в микрометрах, условно увеличенный в 10 раз. С уменьшением толщины волокон и увеличением слоя ткани возрастает коэффициент очистки. Высокоэффективные волокнистые материалы (типа ФПП-15) позволяют задерживать частицы размером до 0,08 мкм с эффективностью до 99,9\%.
Недостатком фильтров с тканью из тонковолокнистых материалов является их малая пылеемкость. При накоплении на ткани фильтров пыли до 70-80 г/м2 резко возрастает их сопротивление потоку воздуха и снижается эффективность обеспыливания. Поэтому указанные фильтры используют в качестве самостоятельной системы очистки при содержании пыли в газовых потоках не более 0,5 мг/л; при большем количестве пыли в выбросах устанавливают предварительные насадочные фильтры (фильтры грубой очистки).
Для грубой очистки рекомендуются фильтры либо с волокнистой, либо с зернистой насадкой. В фильтрах с волокнистой насадкой стекловолокно имеет диаметр волокон 15-25 мкм, а лавсановое волокно — 20 мкм. Фильтрующая способность и сопротивление волокнистых фильтров зависят от плотности их набивки, толщины слоя и диаметра волокон. В том случае, когда в выбросах содержат-
ся химические вещества, образующие в результате конденсации на поверхности фильтра твердую корку из растворимых соединений, эффективны волокнистые фильтры с увлажнением.
В фильтрах с зернистой насадкой применяют такие материалы, как песок, опилки, крошка из резины, графита, пластмасс. Размер зерен крошки для заполнения фильтров — 1-6 мм.
Эффективность очистки газовых потоков от пыли на фильтрах с волокнистой или зернистой насадкой зависит от характера аэро- золей; улавливание аэрозолей конденсации достигает 98\%, эффективность задержки аэрозолей дезинтеграции значительно ниже — до 85\%. При нарастании сопротивления фильтра с волокнистой насадкой его заменяют. Фильтр с зернистой насадкой заменяют после неоднократного рыхления набивки и повторного его при- менения до тех пор, пока рыхление набивки не перестанет давать нужный эффект снижения сопротивления фильтра. Фильтрационные установки, включающие группы фильтров, обычно размещают в специальных камерах, в которых все операции, связанные со сменой фильтров, выполняют автоматические устройства. При очистке выбросов, содержащих γ-активные вещества, предусматривается необходимая биологическая защита.
Очистку воздуха и газов от радиоактивных аэрозолей и грубодисперсной пыли можно осуществлять также с помощью абсорб- ции жидкостью или специальными растворителями. Жидкостную очистку производят в абсорбентах скрубберного типа, в которых загрязненный газ движется навстречу тонко распыленной жидкости. В отдельных случаях загрязненный газ просто пропускают через слой жидкости для охлаждения и удаления грубодисперсной пыли.
В последнее время жидкостную очистку воздуха и газов от пыли осуществляют в пенных аппаратах, в которых абсорбция проис- ходит намного интенсивнее, чем в слое барботируемой жидкости. Более интенсивный процесс абсорбции в этом случае обусловлен увеличением площади контакта газа и жидкости за счет образования пены. При использовании пенного аппарата эффективность очистки воздуха или газа от пыли достигает 97-99,3\%.
Радиоактивные газы улавливают фильтры-адсорбенты, заполненные активированным углем. Радиоактивные инертные газы могут быть также адсорбированы активированным древесным углем, но при низкой отрицательной температуре, создаваемой с помощью жидкого азота или специальных холодильников.
Для извлечения из воздуха радиоактивного йода используют каустические адсорбенты (с эффективностью до 80\%).
В отдельных случаях при содержании в газообразных отходах значительного количества короткоживущих радионуклидов и при малом объеме отходов газы сжимают с последующим их хранением в специальных емкостях — газгольдерах.
Методы переработки жидких радиоактивных отходов
В настоящее время выбор схемы переработки жидких радиоактивных отходов обусловлен, во-первых, удельной активностью отходов и их объемом, во-вторых, качественным составом жидких отходов как по изотопам, так и по другим компонентам. Конечной целью этих методов является концентрирование радионуклидов для дальнейшего отверждения.
Для удаления радионуклидов из жидких отходов наиболее широко используются дистилляция, осадительные методы, коагуляция и ионный обмен, выпаривание.
Дистилляция — простой и надежный способ обработки жидких радиоактивных отходов. При упаривании растворов радионуклиды концентрируются в небольшом объеме невыпарного остатка. Степень очистки растворов (отношение концентрации радиоактивного материала в исходном растворе к концентрации его в дистилляте) при данном методе достигает 10 000 и более. Появление в дистилляте радионуклидов может быть обусловлено возгонкой некоторых изотопов (например, 103Ru, 131I) и выносом капель и частиц паром при пенообразовании. С целью предупреждения подобных явлений устанавливают специальные системы выпарных аппаратов, в конструкцию которых включаются дополнительные фильтры, а жидкость перегоняют при определенном рН и добав- лении различных соединений.
Из осадительных методов наибольшее распространение получили реакции соосаждения. Так, при содово-известковом умягчении воды с целью извлечения из раствора 90Sr наблюдается соосаждение стронция с кальцием за счет образования смешанных кристаллов нерастворимых солей. Поэтому для достижения высокой эффективности удаления стронция необходимо рН раствора доводить до минимальной величины. При первичной реакции умягчения обычно удаляется до 80-90\% стронция; при повторных процессах,
когда добавляют и удаляют небольшое количество кальция в несколько стадий, содержание стронция уменьшается каждый раз на 80-90\%. Таким образом, при многократной обработке активность жидкости по 90Sr может быть уменьшена на 99,9\%.
Сущность процесса коагуляции заключается в том, что при добавлении в раствор различных химических веществ (чаще всего сульфата алюминия) нарушается стабильность коллоидов и образуются выпадающие в осадок хлопья, которые адсорбируют, улавливают и собирают на своей поверхности взвешенные вещества. Эффективность извлечения радионуклидов из жидких отходов с помощью этого метода во многом зависит от изотопного состава присутствующих в растворе веществ, их физико-химического состояния и рН среды.
Коагуляция — малоэффективный метод очистки отходов от рас- творенных в них радионуклидов, за исключением катионов III, IV и V групп периодической системы Д.И. Менделеева (в том числе и редкоземельных элементов). Этот способ более эффективен для удаления радионуклидов, взвешенных в форме частиц. Обычно при коагуляции активность жидкости, обусловленная присутствием взвешенных частиц, уменьшается на 97-98\%, а активность, связанная с растворенными в воде изотопами, — на 40-81\%. Следует отметить, что при возрастании рН раствора эффективность их удаления повышается. Оптимальное значение рН в этом случае составляет примерно 11,5.
В качестве коагулянтов на практике могут быть использованы гидроокись железа, фосфаты, дубильная кислота с известью, суль- фат алюминия с добавлением глины и др.
Для ионного обмена используют синтетические органические смолы — катиониты (КУ-1, КУ-2, КУ-5, СБС, СМ-12) и аниониты (МН, ТН, ММГ-1, ЭДЭ-10, АВ-17). При нескольких ступенях ионообменных фильтров коэффициент очистки жидких отходов от различных изотопов составляет от 100 до 10 000. Эффективность снижения удельной активности отходов при ионном обмене в значительной мере зависит от их состава. Наличие в воде механических примесей, жиров, масел может снижать эффект обмена за счет уменьшения численности пор в смоле (осадки и мыла), обволакивания зерен смолы (масла) и др. Количество нейтральных солей, присутствующих в фильтрате, влияет на срок высокоэф- фективной работы ионообменных фильтров. При значительном их
содержании время эксплуатации фильтров сокращается (так как процесс ионного обмена неспецифичен и на смолах задерживаются стабильные элементы), поэтому ионный обмен осуществляется на заключительном этапе обработки отходов. После насыщения ионообменные фильтры, как правило, подвергают регенерации, промывая их кислотами (в случае катионита) и щелочами (в случае анионита) или другими реагентами в зависимости от химической структуры ионообменных смол. В результате такой обработки радионуклиды из ионитов переходят в регенерационные растворы.
В последние годы ведутся интенсивные исследования в области разработки новых физико-химических методов очистки, среди которых наиболее перспективны электродиализ, объединяющий электролиз и диалитическую диффузию, экстракция, кристаллизация, флотация и пенное отделение.
В практике снижения активности сточных вод широко распространены биологические методы, разработанные на основе сле- дующих положений В.И. Вернадского:
• природные фунты и взвеси (глина, почвы, илы) обладают по отношению к большинству элементов, образующихся при делении урана, высокой сорбционной способностью и малой десорбцией;
• большинство пресноводных организмов, особенно планктон и перифитон, имеют исключительно высокий коэффициент накопления по отношению к большинству химических элементов, которые присутствуют в воде в крайне низкой концентрации;
• большинство пресноводных организмов устойчивы к воздействию излучения.
Существует несколько способов биологической переработки отходов:
• медленная фильтрация через песчаные фильтры;
• фильтрация через биофильтры;
• обработка в аэротенках;
• снижение активности в окислительных прудах.
При медленном просачивании раствора через песчаную загрузку фильтра в самом верхнем слое песка образуется тончайшая илистая пленка, состоящая из биомассы. Эта пленка и выполняет основную задачу извлечения радионуклидов из воды. Снижение активности в этом случае связано с сорбцией и поглощением биологи-
ческой пленкой растворимых радионуклидов и является функцией исходной активности воды, меняясь от 75 до 95\%.
Сточные воды, поступающие на биофильтры, проходят аэрируемый слой загрузки, в качестве которого служат гравий, антрацит и др. Как и в медленных фильтрах, загрузка биофильтра со временем покрывается тонкой пленкой биологического ила, задерживающей взвешенные, коллоидные частицы и растворенные формы радионуклидов.
В аэротенках благодаря введению в них предварительно аэрированного, стабилизированного «активного» ила все процессы окисления органических веществ значительно интенсифицированы, а для поддержания высокого окислительного потенциала аэротенков в них периодически продувается воздух. В процессе окисления растворенные и взвешенные в сточной жидкости радионуклиды эффективно поглощаются илом.
Эффективность удаления радионуклидов из сточных вод при обработке на аэротенках в зависимости от изотопного состава ко- леблется от 5-13\% для 24Na, до 84\% для 32Р и 98\% для 144Се.
Окислительные пруды обычно используют для обработки сточных вод в тех районах, где климатические условия благоприятны для фотосинтеза. В этих прудах под влиянием солнечного света происходит бурное развитие микроорганизмов и водорослей, которые разрушают органические соединения. При этом процессы превращения органических веществ и их усвоения биомассой сопровождаются поглощением изотопов: например, степень поглощения биомассой 32Р достигает 93\%, 90Sr — 33\%.
К недостаткам биологических способов можно отнести длительность и сложность процессов, малую эффективность удаления из отходов Sr, Ru, I, Cs, отрицательное влияние носителей. Кроме того, при применении аэротенка образуется большое количество шламов, безопасное захоронение которых — сложная самостоятельная задача. Наконец, окислительные пруды могут представлять собой определенную потенциальную опасность для окружающей местности вследствие миграции радионуклидов.
Приведенное выше краткое описание различных способов переработки жидких радиоактивных отходов свидетельствует о том, что к настоящему времени разработаны условия, позволяющие в определенной степени решить важную задачу охраны окружающей среды — предупредить поступление радионуклидов в биосферу в
количестве, превышающем допустимую величину, извлечением из отходов. Вместе с тем многообразие форм применения радио- нуклидов, обусловливающее часто сложный изотопный состав и различную удельную активность отходов, их химический состав и физико-химическое состояние и, наконец, объем, естественно, не дает возможности предложить какой-то один универсальный способ переработки отходов. В зависимости от конкретных условий работы с радионуклидами, количества отходов и их качественного состава применимы либо отдельные способы, либо, чаще, их комбинации, позволяющие получить нужный эффект при минимальных экономических затратах.
Так, например, сточные воды радиологических отделений больниц, в которых используют для лечебных целей 198Au, 32P, 131I, собирают в специальные сборники, заполняемые поочередно, причем срок накопления каждого из них составляет 90-100 сут. Таким образом, сточные воды могут быть выдержаны в одном из резервуаров в течение более чем 10 периодов полураспада по 131I. В результате этого удельная активность отходов снижается до такого уровня, что они становятся безопасными и могут быть сброшены в систему хозяйственно-фекальной канализации без какойлибо дополнительной обработки.
Для урановых гидрометаллургических заводов была решена проблема предупреждения загрязнения окружающей среды за счет массивных поступлений отходов с низкой удельной активностью. Обычно вблизи каждого уранового завода строят специальное хвостохранилище — комплекс сооружений, состоящий из гидротранспорта, водозаборных устройств, дренажных систем, отстойных прудов и подпорных дамб, который предназначен для складирова- ния твердых отходов, осветления жидких сбросов и осуществления оборотного цикла водоснабжения. По способу воздействия дамб и укладки рудных хвостов хранилища подразделяют на намывные дамбы (в процессе эксплуатации возводят гидронамывом) и хранилища с насыпными дамбами (отсыпку дамб производят механическим способом из крупных фракций рудных хвостов, а илистые фракции гидротранспортом подаются в прудки-отстойники). В прудках-отстойниках или водоемах хвостохранилищ происходит осветление жидкой части пульпы за счет оседания взвешенных в ней частиц, чем создаются условия для повторного промышленного использования осветленной воды.
В хвостохранилищах предусматривают устройства для перехвата фильтрационных вод, просачивающихся через дамбу и ложе хра- нилища, водоупорные глиняные экраны, водопонизительную сеть скважин и дренажей, перехватывающие каналы и т.д. Площадь одного хвостохранилища может составлять 100 000-250 000 м2. Глубина рудных кеков в таких хранилищах от 1,5 до 8 м и более в зависимости от устойчивости дамбы, а количество хранимого рудного материала может достигать 1 000 000 т. После накопления хвостохранилище осушают и консервируют, засыпая толстым слоем земли и сажая деревья. Таким образом, в период эксплуатации хвостохранилища водное зеркало предупреждает образование радиоактивной пыли, а последующая консервация позволяет предупредить миграцию радионуклидов, содержащихся в рудных хвостах. Однако следует отметить, что в процессе эксплуатации хвостохранилищ происходит непрерывная фильтрация их вод в водоносные горизонты. Объем инфильтрационных вод зависит от площади хвостохранилища, высоты слоя жидкости, характера подстилающих грунтов и, по расчетам, может достигать 1000 м3 в сут- ки, а миграция урана в подземных водных потоках прослеживается до 20-100 км. Следовательно, инфильтрация загрязненных вод с хвостохранилищ может в значительной мере изменить физикохимический состав грунтовых вод.
Примером дифференцированного отношения к отходам разного качественного состава может служить схема переработки жидких отходов на атомных станциях. Так, сточные воды из спецпрачечной и хранилищ ТВЭЛ, обмывочные воды проходят такие этапы обработки, как коагуляция, отстаивание, фильтрация через песчаный фильтр с последующей дистилляцией и возвращением воды на повторный цикл. Сточные воды душевых после коагуляции, отстаивания и фильтрации через песок дополнительно пропускают через ионообменные смолы и сбрасывают в хозяйственнофекальную канализацию.
Методы отверждения жидких радиоактивных отходов
Для отверждения концентратов используют битумирование, цементирование, остекловывание.
Под битумированием понимают включение радиоактивных отходов в твердый инертный материал на основе асфальтенов и би-
тумов. Основной принцип технологии битумирования состоит во включении радиоактивных шламов и солей в битумы путем отгонки влаги с получением после охлаждения твердых компаундов. Главным достоинством битума, используемого для включения в него радиоактивных отходов, является его гидроизолирующая способность. Процесс отверждения радиоактивных отходов путем включения их в битум обеспечивает достаточно прочную фиксацию радионуклидов. Коэффициент сокращения объема при битумировании в среднем равен 2. Обычно скорость вымывания солей из битумно-солевого компаунда равна 10-5-10-4 г/(см2-сут). Битумно-солевой компаунд превосходит цементные блоки по химической стойкости по отношению к воде.
Основными недостатками битумирования являются пожароопасность его продуктов, а также низкий объем сокращения, невысокая радиационная стойкость конечного продукта и возможность его биодеградации.
Цементирование. Включение в цемент — один из основных методов отверждения как гомогенных (кубовых остатков), так и гетерогенных (пульпы) отходов. Причина широкого распространения цементирования — негорючесть и отсутствие пластичности отвержденного продукта, а также простота его проведения. Кроме того, бетон обладает отличной стойкостью к облучению и довольно высокой теплопроводимостью.
Цементирование имеет недостатки:
• сравнительно невысокая степень включения отвержденных компонентов в цемент, что приводит к увеличению объема отвержденных продуктов;
• наличие большого количества воды в отвержденном продукте;
• выщелачивание радионуклидов и солей при контакте с водой. Исследования химической стойкости включения радионуклидов
в цементную массу показывают довольно высокую скорость выщелачивания при контакте с водой, что вызывает необходимость соз- дания надежной гидроизоляции хранилищ. Следует помнить, что прочность цементного камня зависит от количества включенных в него солей.
Одним из вариантов решения проблемы изоляции радиоактивных отходов является включение их в стекло. По сравнению с другими матрицами стекла обладают рядом несомненных преимуществ: они гомогенны, изотропны, непористы, химически
достаточно инертны, включение в структуру стекла продуктов деления обусловливает их прочное фиксирование. Однако стекла при повышенной температуре легко девитрифицируются, что может привести к переходу радионуклидов в окружающую среду (самопроизвольная кристаллизация). При остекловывании существенно сокращается объем отходов. Так, заключение в стекло радиоактивных отходов от переработки 1 т топлива на основе природного урана сокращает объем до 14 л, а от переработки окисного топлива водо-водяного энергетического реактора — до 70 л. Содержание оксидов в стекле при этом достигает 20-30\% (по массе). Установлено, что объем остеклованных отходов в 3,7 раза меньше отходов при включении в битум и почти в 10 раз меньше объема цементных блоков.
На данном этапе развития технологии единственными матрицами, нашедшими практическое применение в мире и России, являются боросиликатные и алюмофосфатные стекла.
Наряду с остекловыванием для обезвреживания радиоактивных отходов применяется керамика на основе глины, оксидов или син- тезированная.
При переработке твердых отходов осуществляют технологические операции по изменению форм и уменьшению объемов. Твердые радиоактивные отходы перерабатываются методами измельчения, прессования и сжигания. При прессовании объем отходов сокращается в 2-10 раз, а при сжигании — в 20-100 раз.
В печах сжигают самые разнообразные отходы: древесину, целлюлозно-бумажные, растительного происхождения, резину, остатки масел, нефти и т.д. При сжигании образуются агрессивные газы (хлор, хлористый водород, фтористый водород и т.д.), поэтому для футеровки топок используют огнеупорную керамику.
Образующиеся в процессе обработки жидких, твердых и газообразных отходов высокоактивные концентраты в виде осадков, регенерационных растворов, кубовых остатков, золы отверждевают и подвергают захоронению на специальных пунктах.
Металлические твердые радиоактивные отходы дезактивируют или переплавляют. К повторному использованию допускается металл с удельной активностью, не превышающей величин, указанных в ОСПОРБ-99. Отработавшие источники ионизирующих излучений включаются в металлическую матрицу непосредственно в хранилищах колодезного типа.
Способы изоляции радиоактивных отходов
Пункт длительного хранения радиоактивных отходов — это предприятие, которое объединяет ряд функциональных подразде- лений, обеспечивающих централизованный сбор, удаление (транспортировку) и захоронение радиоактивных отходов. Такие пункты, как правило, создаются для захоронения отходов крупного промышленного района, города, области. Централизованная система сбора, удаления и захоронения отходов позволяет с высокой степенью надежности исключить поступление радионуклидов в окружающую среду и тем самым обеспечить выполнение жестких требований санитарного законодательства.
Современный подход к долгосрочной изоляции радиоактивных отходов предусматривает создание сооружений, в которых отходы размещают без намерения извлечения, но с такой возможностью (хранилище). На этих пунктах размещаются различные типы сооружений для хранения (захоронения) радиоактивных отходов:
• хранилища (траншейные, траншейные облицованные, котлованные, стволовые, бункерные);
• специализированные здания, специально оборудованные помещения;
• хранилища отработавшего топлива (приреакторные, внереакторные, бассейны выдержки; сухие при регенерационных заводах, транспортных реакторах на специальных судах);
• площадки (грунтовые, асфальтированные, с другими покрытиями, специальные для хранения реакторных отсеков атомных подводных лодок);
• подземные сооружения шахтного типа, буровые скважины;
• хвостохранилища (наливного типа, намывного типа), отвалы (добычи руд, содержащих естественные радионуклиды, забалансовых руд), шламонакопители, пульпоранилища;
• водоемы-накопители, отдельно стоящие емкости для жидких отходов;
• полигоны глубинного захоронения жидких отходов. Основными элементами хранилища являются:
• крупногабаритные железобетонные отсеки, железобетонный массив с ячейками для бочек или другие помещения, расположенные на железобетонном основании;
• система барьеров, которая должна противодействовать поступлению атмосферных осадков, поверхностных вод и миграции выщелачиваемых радионуклидов и их выходу в окружающую среду.
На объектах, где ведутся работы с радионуклидами, жидкие и твердые радиоактивные отходы обычно собирают в специальные приемники-контейнеры, конструкция которых определяется характером радиоактивных отходов. Приемники-контейнеры после заполнения должны находиться в специально оборудованном помещении с гладким, имеющим наклон и трап полом, со стенами, отделка которых позволяет обмывать их водой; здесь при не- обходимости дополнительно упаковывают отходы. Дозиметристы приемной службы пункта захоронения проверяют герметичность и прочность упаковок, интенсивность γ-излучения и нейтронного излучения от них, загрязненность радионуклидами. Мощность дозы излучения от контейнера с радиоактивными отходами не должна превышать 100 мкЗв/ч на расстоянии 1 м. Разрешение на вывоз отходов дают только при полном соответствии упаковок требованиям инструкций и правил. Отходы на пункт захоронения транспортируют на специальных автомашинах с защитой кабины водителя. Водитель осуществляет дозиметрический контроль за порядком размещения упаковок с отходами в кузове автомобиля; загрузка его прекращается, если мощность излучения с наружной стороны кузова достигает 2 мкЗв/ч, а в кабине водителя — 28 мкЗв/ч.
После доставки радиоактивных отходов на пункт захоронения они могут подвергнуться переработке (например, сжиганию, це- ментированию и др.). Подготовленные таким образом (или без всякой предварительной подготовки) отходы сбрасывают в специальные подземные емкости (могильники). После заполнения могильников сверху устраивают бетонное перекрытие, позволяющее герметизировать их и обеспечить условия, предупреждающие переоблучение персонала.
В основе планирования пунктов захоронения лежит принцип разделения всей территории на «грязную» и «чистую» зоны. В «грязной» зоне размещают комплекс подземных резервуаров для захоронения отходов и установки для их переработки, в «чистой» зоне — здания и сооружения вспомогательных служб (котельная, гаражи, помещения дежурного персонала и др.). На границе ука-
занных зон располагаются санпропускник и здание для дезактивации транспортных средств и оборудования с сооружениями по очистке радиоактивных обмывочных вод.
Размещение пунктов захоронения определяется их назначением — навсегда (или, по крайней мере, на многие сотни лет) изолировать радиоактивные отходы от окружающей среды и тем самым предупредить возможную миграцию содержащихся в отходах радионуклидов. Поэтому пункты захоронения устраиваются на достаточном удалении от населенных мест, на территориях, не имеющих в обозримом будущем перспектив хозяйственного или любого другого использования. Геологический профиль отводимых под пункты захоронения участков должен быть представлен рыхлыми средне- и мелкозернистыми породами (пески, супеси, суглинки, глины) с низким стоянием грунтовых вод. Наиболее благоприятен для размещения пунктов равнинный, но несколько всхолмленный тип рельефа местности. В этом случае уровень грунтовых вод на возвышенности в силу естественного дренирования находится на значительной глубине и устройство пунктов захоронения на возвышенности позволяет с высокой степенью надежности (даже при разрушениях инженерных барьеров) предупредить за счет фиксации изотопов в грунте попадание радионуклидов в грунтовые воды. Для обеспечения надежности захоронения радиоактивных отходов емкости строят из железобетонных конструкций. При их заполнении в жидкие отходы можно добавлять цемент, в этом случае бетонируются также промежутки между твердыми отходами.
Чтобы исключить вредное влияние пунктов захоронения радиоактивных отходов на условия проживания населения, вокруг них создаются санитарно-защитные зоны. Территорию пунктов захоронения обносят оградой с предупреждающими знаками и охраняют.
Удаление радиоактивных отходов в недра земли
В связи с высокой стоимостью переработки образующихся на предприятиях атомной промышленности жидких радиоактивных отходов в отдельных случаях их удаляли в недра земли. Так, на атомном заводе в Хенфорде (США) только с 1944 по 1960 г. было удалено в грунт более 1,4?108 м3 жидких радиоактивных отходов. Отходы!
с удельной β-активностью менее 1850 Бк/л сбрасывались в фильтрующие болота и пруды, отходы с активностью до 222 МБк/л — в поглощающие траншеи и колодцы. За распространением радиоактивных загрязнений в горных породах и подземных водах на территории завода велся постоянный контроль, бурили скважины и исследовали образцы грунта, взятого на разных глубинах. Установлено, что благодаря благоприятным гидрогеологическим условиям района Хенфорда (платообразная местность, приподнятая над уровнем р. Колумбия, низкое стояние грунтовых вод — на глубине 70-100 м, высокая ионная емкость грунтов, значительное удаление района от зоны дренажа грунтовых вод) на большие расстояния (до 13 км) перемещался только тритий, содержание которого в грунтовой воде на границе этой зоны было равно 3 Бк/л. Общая β-активность грунтовых вод в непосредственной близости от колодцев составляла от 3700 Бк/л до 222 МБк/л, а в несколько удаленных местах — 55 Бк/л. β-Активность грунтовых вод пре- имущественно была обусловлена присутствием 106Ru, но иногда на расстоянии до 350 м от колодцев отмечали небольшое количество 60Со, 90Sr и l37Cs — в пределах 37 Бк/л.
Другим примером удаления жидких радиоактивных отходов в грунт могло служить атомное предприятие в Саванна-Ривер, расположенное на прибрежной равнине Атлантического океана (США). Район размещения предприятия состоит из песков, имеющих сравнительно малую сорбционную способность. Уровень грунтовых вод находится на глубине от 8 до 20 м. Выше этого уровня, на глубине 1,5-8 м, отмечались локальные водонасыщенные породы. В открытые фильтрующие бассейны удаляли жидкие отходы с низким содержанием радионуклидов от 5 реакторов, 2 химических заводов и установок тяжелой воды. Результаты ис- следований показали, что в радиусе 30 м от бассейна в локальных насыщенных породах обнаруживали удаляемые в бассейны изотопы. В основном водоносном горизонте β-активность грунтовых вод не превышала 18,5 Бк/л. По данным на январь 1962 г., 90Sr находили в грунтовой воде на расстоянии не более 250 м от границ бассейна.
Жидкие радиоактивные отходы удаляли в грунтовые воды на атомном предприятии в Чок-Ривер в Канаде. Пробы грунтовых вод из контрольных скважин на этом объекте свидетельствуют о
том, что радиоактивные продукты распространяются от поглощающих устройств на расстояние до 60 м.
Таким образом, в зависимости от конкретных гидрогеологических условий, объема и радиохимического состава отходов харак- тер и степень загрязнения радионуклидами имеют определенные особенности.
Жидкие радиоактивные отходы удалялись в межпластовые горизонты. Преимущество применения для этих целей глубоких водоносных горизонтов, содержащих пресные или слабоминерализованные воды, заключается в том, что, во-первых, они часто характеризуются значительной водоприемной особенностью и, вовторых, имеют хорошую гидродинамическую изоляцию от верхних водоносных горизонтов. Основным недостатком такого спо- соба захоронения отходов является загрязнение подземных вод, представляющих собой общенародное достояние. Поэтому при решении вопросов об использовании указанных горизонтов для удаления в них радиоактивных отходов необходима сравнительная оценка выгоды этого мероприятия и того ущерба, который будет нанесен водным ресурсам данного района.
Критерием возможности удаления отходов в межпластовые горизонты служила их изолированность. Под изолированностью поглощающих горизонтов понимают совокупность показателей, характеризующих глубину их залегания и степень их перекрытия толщами глин, скорость водообмена и сорбционную способность водоносных пород. При оценке гидродинамической изолированности горизонтов учитывают также возможность закачки того или иного объема отходов без нарушения естественного режима подземных вод.
Радиоактивные воды предлагалось удалять в отработанные шахты горнодобывающей промышленности, в частности шахтные вы- работки соли (подвергаясь под землей постоянному сжатию, эта соль обладает текучестью, поэтому соляные толщи абсолютно водоупорны. Однако при закачке в соляные полости отходов с высокой удельной активностью возможны закипание растворов и растворение кровли соляных выработок).
В настоящее время имеются сообщения о возможности захоронения радиоактивных отходов в отработавших нефтяных скважи- нах и др.
В любых случаях при удалении жидких радиоактивных отходов в недра Земли необходимо соблюдать следующие основные санитарные требования:
• предупреждать выход загрязненных радионуклидами подземных вод в местах их дренирования;
• следить за тем, чтобы радионуклиды не проникали в воду водозаборных скважин, окружающих участок удаления радиоактивных растворов;
• предупреждать возможное загрязнение радионуклидами разрабатываемых и перспективных месторождений полезных ископаемых;
• сохранять естественный режим подземных вод.
В нашей стране, где охрана подземных вод проводится в общегосударственном масштабе, устройство поглощающих колодцев и скважин для захоронения радиоактивных отходов запрещено документами законодательного характера. Оно может быть в отдельных случаях осуществлено с разрешения Минздравсоцразвития РФ.
Удаление радиоактивных отходов в моря и океаны
В ряде стран, в первую очередь в США и Англии, практиковалось удаление радиоактивных отходов в моря и океаны. Так, в США с 1946 г. отходы с низким уровнем активности, поступающие из научно-исследовательских центров, смешивали с цементом, помещали в стальные емкости объемом 210 л и сбрасывали в воды Атлантического и Тихого океанов. Общее число емкостей, захороненных в 1964 г. в океаны, составило около 45 000, а суммарная их активность к моменту захоронения достигала 814 ТБк. В 1961 г. Комиссия по атомной энергии США обследовала 2 места захоронения радиоактивных отходов у берегов Калифорнии. При оценке радиоактивности многочисленных проб воды, взятых у дна зон захоронения, оказалось, что уровень ее не отличается от уровня радиоактивности воды контрольных участков.
В течение ряда лет в Уиндскейле (Англия) жидкие радиоактивные отходы удаляли в Ирландское море по трубопроводу, выходящему в море примерно на 3 км от берега. Гидрологические и радиобиологические исследования английских ученых в зоне выброса позволили определить, что в данном случае можно было сбрасы-
вать от 740 ТБк до 3,7 ПБк в месяц, не опасаясь существенного изменения удельной активности морской воды и гидробионтов.